在赵进才院士工作室的支持下,我院李英宣教授在光催化还原CO2研究领域连续取得重要进展。继实现金属Bi制备和相变机制研究后(Nature Communications 2017, 8, 14462),利用金属Bi等离子体光催化剂实现了自然界植物光合作用中水氧化和CO2还原复杂反应过程全模拟,相关成果再一次发表在Nature子刊《自然-通讯》(Nature Communications)上,该成果我校为第一单位,李英宣教授为第一作者,李英宣教授和中科院长春应化所王颖副研究员为共同通讯作者,2018级硕士研究生惠丹屏为第二作者。这是李英宣教授在Angew. Chem. Int. Ed.、Environ. Sci. & Technol.等自然指数期刊发表论文之后,在光催化还原CO2研究方面取得的又一重要成果。
随着化石能源的大量消耗,大气中二氧化碳(CO2)浓度逐年升高,引起全球气候变暖等日益严峻的生态环境问题。因此,CO2的资源化利用一直是国际环境和能源领域研究的前沿和热点,例如:光催化还原CO2制高附加值产品被《科学美国人》月刊评为2020年十大新兴技术之一。此外,2020年9月22日,中国国家主席习近平在第七十五届联合国大会一般性辩论上发表重要讲话强调,中国CO2排放力争于2030年前达到峰值,努力争取2060年前实现碳中和。因此,有效控制和降低大气中CO2浓度关乎人类未来生存和发展,也符合国家重大需求。针对CO2转化研究急需突破性技术创新的实际,李英宣教授来陕科大后在2018年布局了光催化还原CO2研究方向,利用太阳能和光催化技术实现CO2的有序转化,在减少大气中CO2温室气体的同时制备高附加值有机燃料或其他化学品,该过程绿色环保,是CO2转化的有效途径之一。
本研究工作得到了国家自然科学基金(21972082和21673220)和陕西省高校青年创新团队等项目的资助。在该研究中首先用电化学方法将H2O分解为H原子和O2(实现植物光合作用中光反应的模拟),生成的活性H储存在Bi纳米粒子中形成Bi-Hx。在光照条件下,Bi-Hx可以作为一种强的还原剂,通过电子-质子协同转移机制将CO2还原为CO,同时Bi-Hx恢复为Bi(实现植物光合作用中暗反应的模拟),完成了一次完整的模拟光合作用循环反应。在这一过程中,Bi作为电子-质子转移介质,在时间和空间上实现了水分解和CO2还原的分离。该反应为人工光合作用催化剂的设计提供了一个新模型,具有以下三个特点:(1)避免了水作为直接还原剂参与到CO2还原过程,提高了产物选择性;(2)避免了生成产物中O2的分离,以及生成O2对还原产物的氧化;(3)降低了反应活化能,提高了催化剂活性(达到了283.8μmol/h/g)。此外,鉴于目前光催化剂主要为半导体材料,而等离子体光催化剂的报道非常少,其中非贵金属等离子体催化剂的研究更少,因此,该研究为设计与开发廉价、高效CO2还原催化材料提供了新借鉴。
李英宣教授为我校人才工程引进的学术骨干,为中国可再生能源学会光化学专业委员会委员,是陕西高校青年创新团队负责人,曾获全国优秀博士学位论文提名奖、中科院首届卓越青年科学家等荣誉,主要从事光催化材料的可控合成及其在能源、环境方面的应用基础研究。目前,主持国家自然科学基金项目(4项)以及省部级项目14项,近年来在Nat. Commun.、Angew. Chem. Int. Ed.、Environ. Sci. Technol.、Adv. Funct. Mater.、ACS Nano、Nano Energy等杂志上发表SCI论文40余篇。
新闻小贴士:
《Nature Communications》是国际顶级学术期刊《Nature》发行的子刊(自然指数期刊),该刊物内容涉及自然科学所有领域,是国际顶级综合性期刊,在谷歌学术最新发布的2020年全球学术期刊h指数(h-index)排行榜中,《Nature Communications》位列第七位,其发表的论文不仅对某一专业领域有重要的理论或应用价值,还要求能引起广泛的科学兴趣,有利于推动其他领域的创新和发展。
论文列表:
(1) YingxuanLi,*Danping Hui, Yuqing Sun, Ying Wang,*Zhijian Wu, Chuanyi Wang,Jincai Zhao, Boosting thermo-photocatalytic CO2conversion activity by using photosynthesis-inspired electron-proton-transfer mediators,Nat.Commun.2021, 12, 123.
全文链接:https://www.nature.com/articles/s41467-020-20444-1
(2) YingxuanLi,*Miaomiao Wen, Ying Wang, Guang Tian, Chuanyi Wang, Jincai Zhao, Plasmonic Hot Electrons from Oxygen Vacancies for Infrared Light-Driven Catalytic CO2Reduction on Bi2O3-x,Angew. Chem. Int. Ed., 2021, 133, 923-929.
全文链接:https://doi.org/10.1002/anie.202010156
(3) Mengmeng Huang, YingxuanLi,*Mengwei Li, Jie Zhao, Yunqing Zhu, Chuanyi Wang, and Virender K. Sharma*Active Site-Directed Tandem Catalysis on Single Platinum Nanoparticles for Efficient and Stable Oxidation of Formaldehyde at Room Temperature,Environ. Sci. Technol. 2019, 53, 3610−3619.
全文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.9b01176